Legrandit kristallisiert im monoklinen Kristallsystem und entwickelt prismatische Kristalle von bis zu 28 Zentimetern Länge, die oft zu radialstrahligen oder garbenähnlichen Mineral-Aggregaten verbunden sind. In reiner Form ist er farblos und durchsichtig mit einem glasähnlichen Glanz auf den Oberflächen. Durch vielfache Lichtbrechung aufgrund von Gitterbaufehlern oder polykristalliner Ausbildung kann er aber auch durchscheinend weiß sein und durch Fremdbeimengungen eine wachsgelbe bis orangegelbe Farbe annehmen.
Erstmals entdeckt wurde Legrandit in Mineralproben aus der Grube „Flor de Peña“ bei Lampazos de Naranjo im mexikanischen Bundesstaat Nuevo León. Julien Drugman, der das neue Mineral zusammen mit Max H. Hey 1932 beschrieb, hatte von der Witwe des belgischen Ingenieurs und Grubenmanagers Louis C. A. Legrand (1861–1920)[6] eine Vielzahl von Mineralproben erhalten, unter der auch eine hellgelbe und bisher unbekannte Substanz war.
Drugman und Hey benannten des neu entdeckte Mineral zu Ehren seines Entdeckers Legrand.
In der vorwiegend im englischen Sprachraum gebräuchlichen Systematik der Minerale nach Dana hat Legrandit die System- und Mineralnummer 42.06.04.01. Das entspricht ebenfalls der Klasse der „Phosphate, Arsenate und Vanadate“ und dort der Abteilung „Wasserhaltige Phosphate etc., mit Hydroxyl oder Halogen“. Hier findet er sich innerhalb der Unterabteilung „Wasserhaltige Phosphate etc., mit Hydroxyl oder Halogen mit (AB)2(XO4)Zq × x(H2O)“ in einer unbenannten Gruppe mit der Systemnummer 42.06.04, in der auch Spencerit eingeordnet ist.
Die Kristallstruktur von Legrandit besteht aus kantenverknüpften, 6-fach koordinierten Zn[6]-Oktaedern, die Ketten parallel der a-Achse [100] bilden. Diese Ketten sind über eckverknüpfte AsO4-Tetraeder und trigonale Zn-Dipyramiden miteinander verbunden.[2]
Als seltene Mineralbildung konnte Legrandit nur an wenigen Orten nachgewiesen werden, wobei weltweit bisher rund 20 Vorkommen dokumentiert sind (Stand 2025).[9] Neben seiner Typlokalität, der Grube „Flor de Peña“, trat das Mineral in Mexiko noch in der Grube „El Potosí“ bei Francisco Portillo (Chihuahua) und in der Grube „Ojuela“ (Palomas Oriente) bei Mapimí (Durango) auf. Letztere ist auch aufgrund außergewöhnlich guter Kristallfunde von bis zu 25 Zentimetern Länge bekannt.[10]
Julien Drugman, Max H. Hey (Kristallstrukturanalyse von F. A. Bannister):Legrandite, a new zinc arsenate. In: Mineralogical Magazine. Band23, 1932, S.175–178 (englisch, rruff.info[PDF; 179kB; abgerufen am 1.November 2025]).
W. F. Foshag:New mineral names. In: American Mineralogist. Band18, 1933, S.79 (englisch, rruff.info[PDF; 62kB; abgerufen am 1.November 2025]).
Paul E. Desautels, Roy S. Clarke Jr.:Re-examination of legrandite. In: American Mineralogist. Band48, 1963, S.1258–1265 (englisch, rruff.info[PDF; 440kB; abgerufen am 1.November 2025]).
Satoshi Jinnouchi, Akira Yoshiasa, Kazumasa Sugiyama, Reiko Shimura, Hiroshi Arima, Koichi Momma, Ritsuro Miyawaki:Crystal structure refinements of legrandite, adamite, and paradamite: The complex structure and characteristic hydrogen bonding network of legrandite. In: Journal of Mineralogical and Petrological Sciences. Band111, 2016, S.35–43, doi:10.2465/jmps.141216 (englisch, Download verfügbar bei researchgate.net[PDF; 6,3MB; abgerufen am 1.November 2025]).
Legrandite search results.In:rruff.info.Database of Raman spectroscopy, X-ray diffraction and chemistry of minerals (RRUFF);abgerufen am 25.Mai 2019(englisch).
123456Hugo Strunz, Ernest H. Nickel:Strunz Mineralogical Tables. Chemical-structural Mineral Classification System. 9. Auflage. E. Schweizerbart’sche Verlagsbuchhandlung (Nägele u. Obermiller), Stuttgart 2001, ISBN 3-510-65188-X, S.498 (englisch).
12345Stefan Weiß:Das große Lapis Mineralienverzeichnis. Alle Mineralien von A – Z und ihre Eigenschaften. Stand 03/2018. 7., vollkommen neu bearbeitete und ergänzte Auflage. Weise, München 2018, ISBN 978-3-921656-83-9.
123456
Legrandite. In: John W. Anthony, Richard A. Bideaux, Kenneth W. Bladh, Monte C. Nichols (Hrsg.): Handbook of Mineralogy, Mineralogical Society of America. 2001 (englisch, handbookofmineralogy.org[PDF; 53kB; abgerufen am 1.November 2025]).
123456Legrandite.In:mindat.org.Hudson Institute of Mineralogy,abgerufen am 1.November 2025(englisch).