Harrison nimmt seit 2011 regelmäßig an der dritthöchsten Turnierkategorie, der ITF Future Tour, teil. Bei seiner ersten Teilnahme bei einem Turnier der ATP World Tour 2013 in Atlanta gewann er sein erstes Match gegen Alejandro Falla. Im Anschluss verlor er gegen den topgesetzten John Isner in drei Sätzen. Zusammen mit seinem Bruder und Doppelpartner Ryan Harrison spielte er bei den US Open 2012, nachdem sie von der Turnierleitung eine Wildcard erhielten und erreichten das Viertelfinale. 2014 und 2015 spielte er kein Match, da er an verschiedenen Verletzungen kurieren musste.
2016 nach seiner Pause kam er bei den US Open zu seinem Debüt bei einem Grand-Slam-Turnier im Einzel, nachdem er sich durch die Qualifikation gekämpft hatte. Dort verlor er mit nur drei Spielgewinnen gegen Paul-Henri Mathieu. 2018 stand er in Savannah erstmals im Einzel in einem Finale eines Challengers, der zweithöchsten Turnierkategorie, wo er Hugo Dellien unterlag. In Wimbledon schaffte er das zweite Mal sich für ein Grand-Slam-Turnier zu qualifizieren. Hier verlor er in vier Sätzen gegen Kei Nishikori. Im Juli 2018 erreichte er mit Rang 198 seinen Bestwert in der Weltrangliste.
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