Als Junior und in der U23 konnte Aerts keine Siege verbuchen, empfahl sich aber mit zweiten Plätzen in den belgischen Meisterschaften 2014 und 2015 für einen Profivertrag beim Team Baloise - Trek Lions, das auf Cyclocross spezialisiert ist. Ab 2015/2016 altersbedingt in der Elite fahrend, erzielte er seine ersten Siege in Bensheim und Leuven, dazu eine erste Podiumsplatzierung bei einem Klassementscross im GP Sven Nys. Bei den Cyclocross-Europameisterschaften 2016 in Pontchâteau gewann er überraschend den Titel, auch weil sich die beiden Favoriten Mathieu van der Poel und Wout van Aert gegenseitig neutralisierten.[1] Er ist damit der bislang einzige Fahrer, der in Anwesenheit dieser beiden Konkurrenten eine Welt- oder Europameisterschaft gewinnen konnte. Bei der WM 2017 konnte er nach einem Sturz beim Weltcup in Fiuggi nicht antreten.[2]
2017/2018 etablierte sich Toon Aerts endgültig in der Weltspitze; bis 2022 war er in jeder Saison unter den besten drei der Weltrangliste. Zu Beginn des Weltcups 2018/2019 gewann er die Rennen von Waterloo und Iowa City gegen van Aert und konnte sich am Ende der Saison knapp in der Gesamtwertung durchsetzen. Zudem gewann er den Koppenbergcross und die belgischen Meisterschaften, erneut gegen van Aert. Die Dominanz van der Poels, der über 30 Saisonsiege einfuhr, konnte er nicht brechen, beim Hotondcross 2019 beendete er jedoch dessen seit 35 Rennen andauernde Siegesserie.[3] Eine Woche darauf lieferte er sich ein intensives Duell mit van der Poel beim Citadelcross von Namur, das er nach einem Sturz in der Schlussrunde verlor.[4] Trotz vier gebrochener Rippen trat er wenige Tage später beim Cyclocross Zolder an, um seine Führung im Weltcup zu verteidigen,[5] was auch gelang.
Bei den Cyclocross-Weltmeisterschaften 2022 wurde Aerts hinter dem Sieger Thomas Pidcock Sechster. Kurz darauf suspendierte ihn die UCI vorläufig, weil eine Blutprobe vom 19. Januar positiv auf den Stoff Letrozol gewesen sei, der nach dem Reglement der Welt-Anti-Doping-Agentur verboten ist.[6] Aerts gab als vermutliche Ursache kontaminierte Nahrungsergänzungsmittel an.[7] Im August 2023 wurde er unter Anrechnung der Suspendierung für zwei Jahre gesperrt. Der nach der positiven Probe erzielte Sieg beim Krawatencross, verbunden mit der Gesamtwertung der X²O Trofee, wurde ihm belassen.[8] Gegen Ende der Saison 2023/2024 kehrte er in den Wettkampf zurück, nunmehr für die Mannschaft Deschacht-Hens-Maes.[9] Im Cyclocross Otegem konnte er Anfang 2025 erstmals wieder ein Rennen gewinnen, zudem wurde er in der Saison 2024/2025 jeweils Zweiter in Weltcup und X²O Trofee. Mit dem Gewinn der Europameisterschaften 2025 erzielte er erstmals seit seiner Sperre wieder einen großen Erfolg.
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