Im Anschluss an ihr Studium durchlief Barron das Nuklear- und U-Boot-Offiziersausbildungsprogramm der US-Marine und wurde zu einem der ersten weiblichen Offiziere der U-Boot-Kriegsführung. Während ihres Dienstes auf der USS Maine absolvierte sie drei Patrouillen als Divisionsoffizierin. Nach ihrem U-Boot-Einsatz war Barron Adjutantin des Superintendenten an der Naval Academy.[1]
Am 7. Juni 2017 wurde Barron in die NASA-Gruppe 22 gewählt, um das zweijährige Astronautenanwärter-Trainingsprogramm am Lyndon B. Johnson Space Center in Houston, Texas, als Mitglied der NASA-Astronautenklasse 2017 zu absolvieren. Sie schloss die Ausbildung erfolgreich ab.[1] Im Dezember 2020 wurde sie als Kandidatin für Mondflüge im Rahmen des Artemis-Programms nominiert.[2] Im Mai 2021 wurde sie für die Mission SpaceX Crew-3 ausgewählt.[3][4] Am 11. November 2021 startete sie zur ISS,[5] die Landung erfolgte am 6. Mai 2022.[6]